超表面阵列单次椭偏测量：光谱与偏振的联合编码
一句话结论：20×20 硅超表面阵列把光谱与全斯托克斯偏振编码进一帧强度图，再由标定矩阵反演出椭偏参数。
论文简介
2024 年 4 月，Light: Science & Applications 刊出清华大学精密仪器系、精密测试技术及仪器国家重点实验室的论文 Metasurface array for single-shot spectroscopic ellipsometry。第一作者为 Shun Wen 与 Xinyuan Xue，通讯作者为 Yuanmu Yang。原文 DOI 为 10.1038/s41377-024-01396-3，开放获取，许可为 CC BY 4.0。
一句话概括贡献：作者把 20×20 个各向异性硅超表面单元集成在互补金属氧化物半导体（CMOS）图像传感器上，让每个单元把入射光的全斯托克斯偏振谱投影成一个强度值；一次曝光得到 400 个读数后，用预先标定的 Mueller 矩阵（穆勒矩阵）第一行和 L2 正则化反演出 500–700 nm 的全斯托克斯谱，再换算成椭偏参数，拟合出 SiO₂ 薄膜的厚度与折射率。
这项工作真正改变的地方，是把原本分成两段的光谱分光和偏振分析合并到同一片超表面上，而不只是把光谱仪做小。要看清它为什么能这样合并，先要回到椭偏测量本身要测什么。
图 1：传统光谱椭偏仪与超表面阵列单次椭偏仪的对比。(a) 传统系统由补偿器、机械旋转检偏器和光栅多通道光谱仪组成，通过拟合椭偏参数确定薄膜厚度 d 与折射率 n。(b) 超表面阵列单次椭偏仪：每个单元具有各向异性和光谱差异的响应，把薄膜反射光的全斯托克斯偏振谱编码到 CMOS 图像传感器上，再用计算重建椭偏参数并确定薄膜性质。CMOS 即互补金属氧化物半导体。
图 1 把两条测量链并排放在一起。传统链里，偏振调制和光谱分光是两个独立的硬件环节：前者靠旋转的补偿器或检偏器，后者靠狭缝、光栅和线阵探测器。超表面链把这两个环节都拿掉，只留下一片阵列和一块普通 CMOS。读图时可以注意两点：传统链的“旋转”和“光栅”分别对应时间调制与空间色散；超表面链没有这两个部件，信息改由阵列的空间排布和每个单元的光谱—偏振响应承载。
椭偏测量要回答的两个量
椭偏测量关心反射前后偏振态的变化，反射光有多亮并不是它要回答的主要问题。把入射面作为参照，把光分成平行于入射面的 p 分量和垂直于入射面的 s 分量，两个分量的复反射系数之比记为
$$ \rho=\frac{r_p}{r_s}=\tan\Psi\,e^{i\Delta}. $$
$\Psi$ 描述 p、s 振幅比的改变，$\Delta$ 描述两者的相位差。二者都随波长变化，所以一台光谱椭偏仪要给出的是 $\Psi(\lambda)$ 和 $\Delta(\lambda)$ 两条曲线，而不是一个数。拿到这两条曲线后，再用多层膜干涉模型去拟合，才能得到薄膜厚度 $d$ 和折射率 $n$。
传统仪器把这件事拆成两步。第一步用旋转的补偿器或检偏器，把偏振态的变化调制成随时间变化的强度；第二步用光栅光谱仪把不同波长分到不同探测器像元上。两步都需要独立的硬件，也都带来误差：旋转部件怕振动，光栅和狭缝限制通光量，系统体积难以下降。论文要回答的是，能不能让一片被动超表面同时完成“偏振分析”和“光谱编码”，并且只用一次曝光。
这里有一个容易混淆的地方：$\Psi$ 和 $\Delta$ 是椭偏参数，不是斯托克斯参量；但两者可以互相换算。论文采用的换算是 $s_1/s_0=-\cos 2\Psi$、$s_2/s_0=\sin 2\Psi\cos\Delta$、$s_3/s_0=\sin 2\Psi\sin\Delta$，也就是从归一化斯托克斯谱的 $s_1$、$s_2$、$s_3$ 反解出振幅比和相位差。因此，只要先测出全斯托克斯谱，就能算出 $\Psi$ 和 $\Delta$。论文走的正是这条“先反演斯托克斯谱、再换算椭偏参数”的路线。
超表面阵列怎样把光谱和偏振一起编码
把一束光的偏振态写成斯托克斯矢量 $\mathbf{S}(\lambda)=[s_0,s_1,s_2,s_3]^{\mathsf T}$：$s_0$ 是总强度，$s_1$ 是 0°/90° 线偏振的差，$s_2$ 是 ±45° 线偏振的差，$s_3$ 是左旋/右旋圆偏振的差。不接偏振器件的普通相机只记录总强度 $s_0$；要得到另外三个分量，必须让光先经过某种偏振敏感、且响应随波长变化的元件。
超表面单元起的就是这个作用。每个单元对不同波长、不同偏振态的透射率不同，可以用 Mueller 矩阵描述。由于探测器只测透射光强，每个单元真正用到的只是 Mueller 矩阵的第一行：
$$ \mathbf{M}_0(\lambda)=[m_{00}(\lambda),m_{01}(\lambda),m_{02}(\lambda),m_{03}(\lambda)]. $$
入射光经过该单元后，探测器读到的强度是 $\mathbf{M}_0(\lambda)\cdot\mathbf{S}(\lambda)$。如果 $m_{01}=m_{02}=m_{03}=0$，这个单元只测总强度，对偏振没有分辨能力；只有让这三个系数不为零、并且随波长变化，单元的读数才同时携带偏振和光谱信息。20×20 个单元的几何经过优化，彼此响应不同，就得到 400 条不同的 $\mathbf{M}_0(\lambda)$，相当于对同一个 $\mathbf{S}(\lambda)$ 做了 400 次不同的投影。
图 2：超表面阵列单次椭偏测量的工作原理。原型由集成在 CMOS 图像传感器上的单层超表面阵列构成；阵列的 Mueller 矩阵 $M_0$ 预先标定。结合传感器测到的强度 $I_{out}$，用带 L2 正则化的凸优化器重建入射光的全斯托克斯偏振谱；再把重建结果换算成椭偏参数，并用多光束干涉模型拟合薄膜厚度 d 与折射率 n。
图 2 把这条链路画成四步：阵列把入射谱编码成 400 个强度值，预先标定的 $M_0$ 与测量值一起进入带正则化的反演，得到全斯托克斯谱，再换算成 $\Psi$、$\Delta$ 并拟合薄膜参数。
器件参数也服务于“让 400 条响应尽量不相关”这个目标。每个单元由 300 nm 厚的硅纳米柱构成，立在蓝宝石衬底上；单元几何经过优化，使不同单元的 $\mathbf{M}_0$ 之间相关系数尽量低。整个阵列 1.5×1.5 mm²，按 20×20 估算，单元间距约 75 μm；阵列用 5 μm 厚的光学透明胶带贴在 Sony IMX-183 CMOS 上。硅在可见光有较高折射率，纳米柱的几何参数一变，透射谱和偏振响应就变，这给设计提供了足够的自由度；蓝宝石在可见光透明，衬底不会把感兴趣的波段吃掉。
标定是这套方案的另一半。论文在 500–700 nm 内以 1 nm 为间隔，分别用 0° 线偏振、90° 线偏振、45° 线偏振和左旋圆偏振照明，测出每个单元的四个透射率 $T_x$、$T_y$、$T_{45}$、$T_{lcp}$，再按
$$ \mathbf{M}_0=\left[\tfrac12(T_x+T_y),\ \tfrac12(T_x-T_y),\ T_{45}-\tfrac12(T_x+T_y),\ \tfrac12(T_x+T_y)-T_{lcp}\right] $$
得到第一行 Mueller 矩阵。四个系数分别对应平均线透射、0°/90° 线偏振差、45° 线偏振相对平均线偏振的差，以及平均线偏振与左旋圆偏振的差。换句话说，每个单元把四组偏振投影压缩进同一个强度读数，不能看成“一个滤光片加一个偏振片”的简单叠加；400 个单元合起来，才构成一组可用于反演的方程。
从 400 个读数反演全斯托克斯谱
把每个单元的测量写成离散形式：
$$ I_{out}[n]=\sum_{i=1}^{l} \mathbf{M}_0[n,\lambda_i]\,\mathbf{S}(\lambda_i), \quad n=1,\dots,400. $$
其中 $l$ 是波长通道数。若按论文 1 nm 的标定间隔，把 500–700 nm 分成 201 个通道，每个通道有 4 个斯托克斯分量，未知数就是 $4\times201=804$ 个；而测量值只有 400 个。方程是欠定的，不能直接求逆。
论文用带 L2 正则化的最小二乘求解：
$$ \hat{\mathbf{S}}=\arg\min_{\mathbf{S}}\left\{\|\mathbf{I}_{out}-\mathbf{M}_0\mathbf{S}\|_2^2+\kappa\|\mathbf{S}\|_2^2\right\}. $$
第一项要求重建结果能解释测量值，第二项惩罚过大的解，$\kappa$ 控制两者的权衡。正则化并不“凭空补出缺失的信息”；它在满足测量方程的众多解中挑一个总幅度较小的解，抑制大幅振荡。它能让重建在欠定条件下稳定下来，但也意味着结果依赖“谱比较平滑”这个隐含偏好：如果真实光谱有非常窄、非常强的吸收线，或者噪声把某个通道推得很大，L2 项倾向于压低孤立的强峰。论文能分辨 8.7 nm 的双峰；间隔更小时结果偏离真值，这个偏离可能来自正则化的平滑偏好，也可能来自论文提到的标定误差与器件响应退化；论文把后者列为可能原因，但没有单独区分正则化的影响。
解出 $\mathbf{S}(\lambda)$ 后，按前面的换算关系得到
$$ \Psi(\lambda)=\frac12\arccos\left(-\frac{s_1(\lambda)}{s_0(\lambda)}\right), \qquad \Delta(\lambda)=\arctan\left(\frac{s_3(\lambda)}{s_2(\lambda)}\right). $$
再把这些曲线交给多层膜模型拟合。对 SiO₂ 薄膜，论文用空气/SiO₂/Si 三层模型计算理论椭偏参数，并假设 SiO₂ 的折射率服从 Cauchy 色散 $n=A+B\lambda^2/(\lambda^2-C^2)-D\lambda^2$，通过最小化测量与理论 $\Delta$ 的平方误差来确定厚度和折射率。这里要注意，$n(\lambda)$ 由一个有明确函数形式的色散模型拟合得到，并非逐波长独立测出；模型选得不对，厚度和折射率会一起偏。
指标要分开读：0.17 nm、8.7 nm 与 1.87%
论文给出的数字不少，最容易误读的是把 0.17 nm 当成“光谱分辨率”。把几个口径放在一张表里，差别就清楚了。
表 1：论文中几个常被混用的指标及其口径。
| 指标 | 论文中的值 | 它实际描述什么 | 条件 |
|---|---|---|---|
| 标定波长间隔 | 1 nm | 标定 $M_0$ 时相邻波长点的间隔，是采样间隔，不是分辨率 | 500–700 nm |
| 窄带峰位平均误差 | 0.17 nm | 已知窄带源的峰位估计精度，依赖谱形与算法 | 520–680 nm，20 nm 间隔，随机偏振 |
| 窄带线宽平均误差 | 0.33 nm | 重建谱的线宽与真值的偏差 | 同上 |
| 全斯托克斯谱均方根误差（RMSE） | 1.87% | 归一化谱形的整体重建误差，不是波长误差 | 窄带源 |
| 双峰可分辨间隔 | 8.7 nm | 两个峰能被区分开的最小间隔演示，更接近“分辨率”的口径 | 653.5 nm 与 662.2 nm |
| 薄膜全斯托克斯谱 RMSE | 4.5% | 五片 SiO₂ 薄膜的平均谱形误差 | 100–1000 nm 厚 |
| 厚度平均相对误差 | 2.16% | 与商用椭偏仪对比的平均相对误差 | 五片薄膜 |
| 厚度重复性 | 1.28 nm | 10 分钟内 10 次测量的标准差平均值 | 五片薄膜 |
| 折射率平均精度 / 重复性 | 0.84% / 0.0032 | 与商用数据对比的偏差 / 重复测量标准差 | 五片薄膜 |
| 重建时间 | 约 800 ms + 200 ms | 全斯托克斯谱 + 薄膜参数，台式机 MATLAB | Ryzen 7 3700X，32 GB RAM |
这套器件不靠单一高 Q 共振选频。每个单元的响应是宽带的，只是彼此形状不同；因此这里没有一个直接对应“共振线宽”的指标，限制分辨能力的是 400 条响应的相关性、标定精度和正则化。把 8.7 nm 的双峰间隔与 0.17 nm 的峰位误差分开，正是在这个非共振编码的语境下才有意义。
0.17 nm 之所以能小于 8.7 nm，是因为它描述的是“单个窄带峰的峰位估计”，不是“两个峰能否分开”。一个仪器的峰位估计可以很精细，但当两个峰靠得很近时，它们的像会重叠，能否分开由仪器线型和采样决定。论文用 8.7 nm 的双峰演示说明系统在这个间隔上还能分辨；更近的双峰开始偏离真值，说明实际分辨能力大约在这个量级，而不是 0.17 nm。
图 3：谱偏振检测性能的表征。(a) 超表面阵列单次椭偏仪的照片。(b) 制备好的超表面阵列的放大照片。(c) 超表面单元的 SEM 图像。(d) 用超表面阵列系统测得的窄带光源全斯托克斯偏振谱（实线），与用四分之一波片、旋转偏振器和传统光栅光谱仪测得的真值（黑色虚线）对比；窄带光源波长 520–680 nm、间隔 20 nm、随机偏振。(e) 间隔 8.7 nm 的双峰线偏振光的重建全斯托克斯谱（蓝色实线）与真值（红色虚线）对比，黑色虚线标出峰位。SEM 即扫描电子显微镜。
图 3 的读法可以按 (a)–(c) 先看器件，再按 (d)(e) 看结果。(a)(b) 说明阵列已经和 CMOS 集成在一起，(c) 的 SEM 用来查看单元内的纳米柱形貌。(d) 里四条曲线对应 $s_0$–$s_3$，重点看实线与虚线在峰位、峰高和线宽上是否对齐；(e) 把横轴缩到 620–700 nm，两个峰只差 8.7 nm，用来检验系统能不能把靠得很近的谱结构拆开。论文报告 (d) 的平均峰位误差 0.17 nm、线宽误差 0.33 nm、RMSE 1.87%，这些数字分别对应“峰在哪”“峰多宽”“整段谱形有多准”，不能互相替代。
薄膜测量：2.16% 的厚度误差从哪里来
器件指标最终要落到薄膜测量上。论文选了五片 SiO₂ 薄膜，厚度从 100 nm 到 1000 nm，衬底是硅。测量时，卤素灯经过 45° 线偏振片，以 60° 入射到样品上，接近 Brewster 角（布儒斯特角），这样 p、s 分量的反射差异较大，偏振变化明显；样品反射光再近正入射到超表面阵列上。超表面处保持近正入射，是为了让它工作在标定时的角度条件下。
图 4：SiO₂ 薄膜厚度与折射率的测量。(a)(b) 厚度 100 nm 和 1000 nm 的 SiO₂ 薄膜的全斯托克斯偏振谱：单次椭偏仪重建结果（蓝色实线）与真值（红色虚线）对比，真值由四分之一波片、旋转偏振器和传统光栅光谱仪测得。(c)(d) 对应薄膜的椭偏参数 $\Psi$ 和 $\Delta$：重建结果（蓝色实线）、真值（红色虚线）与理论估计（橙色点）对比。(e) 五片 SiO₂ 薄膜的重建厚度与商用光谱椭偏仪真值的对比。(f) 五片薄膜的重建折射率（红点）与商用椭偏仪中熔融石英折射率数据（蓝色网格）的对比。
图 4 把“光谱—偏振—薄膜参数”的闭环拆成四步。(a)(b) 先看全斯托克斯谱：如果 $s_1$–$s_3$ 的振荡相位和幅值跟不住真值，后面的 $\Psi$、$\Delta$ 就会偏。(c)(d) 把斯托克斯谱换算成 $\Psi$、$\Delta$，再与三层模型的理论估计比较；理论估计是橙色点，重建是蓝色实线，两者的偏差会直接进入厚度拟合。(e) 是最终的厚度对比，五个点越靠近对角线越好；图中标出的数值对可以用来复算相对误差。(f) 是折射率色散，红点落在蓝色网格附近说明 Cauchy 模型给出的 $n(\lambda)$ 与商用数据一致。
用 (e) 中标注的五组数值（真值→重建值）复算：106.40→105.18 nm 约 1.15%，198.70→186.28 nm 约 6.25%，271.24→268.78 nm 约 0.91%，486.70→479.81 nm 约 1.42%，970.40→976.38 nm 约 0.62%；平均约 2.07%，与论文给出的 2.16% 同量级。这个复算说明两件事：第一，2.16% 是五片薄膜的平均值，不是每一片都达到这个水平；第二，198.70 nm 那片的误差明显高于平均，薄膜厚度落在不同区间时，椭偏参数的灵敏度不同，重建难度也不同。厚度重复性 1.28 nm 是另一回事，它描述的是同一片薄膜反复测量的散布，不是与真值的偏差。
4.5% 的薄膜全斯托克斯谱 RMSE 也高于窄带源的 1.87%。这并不矛盾：薄膜的谱是宽带的、带有多个干涉振荡，整段谱形的误差自然比几个窄带峰更大；而厚度拟合主要依赖 $\Delta$ 随波长的振荡周期，对谱形整体的误差有一定容忍。这两个 RMSE 描述的对象不同，不能合并成一个“测量精度”。
结构、标定与重建假设决定了什么
把前面的机制收拢，可以看到三条决定指标的关系。
第一，单元响应的“多样性”决定方程的条件数。每个单元是一条 $\mathbf{M}_0(\lambda)$，如果 400 条响应彼此太像，测量方程接近奇异，正则化就会把解压向零，谱的细节随之丢失。论文把“降低不同单元 $M_0$ 的相关系数”写进设计目标，原因就在这里。单元几何的自由度、纳米柱的材料和高度，最终都通过这条关系影响分辨率与重建误差。
第二，标定精度决定重建的可信度。$M_0$ 是在 1 nm 间隔上逐点测的，标定时的偏振态、入射角、光强参考都要与测量时一致。论文认为实测分辨率低于理论值，原因可能是 Mueller 矩阵标定不够准确和实验器件的各向异性响应退化；这说明限制系统的不只是设计，还包括标定与制备的一致性。论文还指出，只要制备后重新标定，系统对制造误差有较好的容忍度；但“可容忍”不等于“免标定”，标定仍然是仪器的一部分。
第三，重建假设决定适用边界。L2 正则化偏好总幅度较小的解，因而倾向平滑，适合窄带峰和中等厚度薄膜这类较平滑的谱；如果样品有极窄的吸收线、强噪声或复杂的多层结构，这个偏好可能把真实结构压掉。论文当前只演示了单层无损薄膜，折射率用 Cauchy 模型拟合；多层膜或有损膜需要改进超表面设计与拟合模型。波段也不是任意的：硅在 500 nm 以下吸收明显，CMOS 在 700 nm 以上量子效率下降，所以原型工作在 500–700 nm；作者提出用氮化硅（SiN）或近红外 CMOS 扩展，但没有给出扩展后的实测指标。
还有两个容易被忽略的条件。其一是入射角：超表面阵列在近正入射下标定和使用，样品则在 60° 入射；论文也指出，多数超表面滤光单元的响应随入射角和偏振态变化，如果让超表面在大角度下工作，原来的标定矩阵不再适用。其二是“单次”与“实时”的区别：采集确实是一次曝光，但重建全斯托克斯谱约 800 ms、拟合薄膜参数约 200 ms，合计约 1 s（论文的台式机），所以它是单次测量，不是实时显示。另一条路线把编码超表面与神经网络结合，做成 700–1150 nm 的单帧全斯托克斯高光谱—偏振成像，并报告每秒 28 帧的视频采集；那条路线解决的是成像问题，本文解决的是点测量与薄膜参数反演，两者的指标不能直接互比。
意义与展望
这套方案把光谱椭偏仪的“偏振调制”和“光谱分光”压缩成一片被动超表面加一块普通 CMOS，单次曝光就能拿到全斯托克斯谱，再拟合成薄膜厚度与折射率。对半导体和显示面板的薄膜计量来说，无机械运动、系统紧凑、采集快是有实际价值的；论文在五片 100–1000 nm 的 SiO₂ 薄膜上给出 2.16% 的平均厚度误差和 1.28 nm 的重复性，说明这条路已经走通了实验闭环。
从原型走向实际使用，还需要几步。单元设计可以用逆设计或自由形状纳米结构进一步降低 $M_0$ 的相关性，把可分辨的双峰间隔继续推小；标定流程需要更稳的参考光和更严格的偏振定标，才能把实测指标拉近理论值；波段可以靠 SiN 等低损耗材料和近红外 CMOS 扩展；拟合模型要从单层无损膜走到多层、有损膜；重建速度可以用深度学习或更好的优化器压缩。论文还提到，这套阵列有潜力做谱偏振成像，用于空间不均匀薄膜的表征，但那需要把点测量扩展成像素级测量，阵列规模、串扰和标定复杂度都会随之上升。
参考资料
- Wen S, Xue X, Wang S, Ni Y, Sun L, Yang Y. Metasurface array for single-shot spectroscopic ellipsometry. Light: Science & Applications, 2024, 13: 88. DOI
- Ni Y, Chen C, Wen S, Xue X, Sun L, Yang Y. Computational spectropolarimetry with a tunable liquid crystal metasurface. eLight, 2022, 2: 23. DOI
- Zhang L, Zhou C, Liu B, et al. Real-time machine learning–enhanced hyperspectro-polarimetric imaging via an encoding metasurface. Science Advances, 2024, 10(36): eadp5192. DOI